Jiří Rajniš se je izobraževal na Visoki šoli za ekonomijo in na Akademiji za uprizarjajoče umetnosti v Pragi, kjer je študiral operno petje in pedagogiko. Že med študijem je dobil svoj prvi angažma v Šlezijskem gledališču v Opavi, kjer je nastopal kar sedem sezon. V tem času se je preizkusil v številnih vodilnih vlogah. Med drugim je bil Escamillo v operi Carmen, Figaro v Seviljskem brivcu, Don Giovanni v istoimenski operi, Papageno v Čarobni piščali, Ezio v Attili, grof Luna v operi Trubadur, pel je naslovni vlogi v Nabuccu in Rigolettu. Naslednji stalni angažma je dobil v gledališču DJKT v Plznu, kjer je nastopal enajst let, najprej kot stalni član in pozneje kot gost. V tem obdobju se je posvečal tako vodilnim vlogam v operah italijanskih skladateljev, zlasti Verdija in Puccinija, kakor tudi vlogam iz francoskega, ruskega in češkega opernega repertoarja ter sodobni glasbi. Gostoval je v vseh opernih gledališčih na Češkem: občinstvu se je med drugim predstavil v vodilnem Državnem opernem gledališču v Pragi, Narodnem gledališču v Brnu in Narodnem gledališču v Pragi. Sodeloval je pri uprizoritvi Wagnerjeve opere Mojstri pevci Nürnberški, ki je nastala v koprodukciji londonskega Kraljevega opernega gledališča Covent Garden in Kraljevega gledališča v Torinu in kar dvakrat gostoval tudi na Japonskem, kjer se je občinstvu predstavil v operah Madama Butterfly, Trubadur, La traviata, Prodana nevesta in Carmen. Pogosto gostuje v nemško govorečih deželah, Španiji, Turčiji, Franciji in Belgiji (A Coruña, Strasbourg, Bruselj, Berlin, Bern, Zürich, Köln, Augsburg ...). Veliko se posveča tudi koncertiranju: pogosto sodeluje z znanimi filharmoničnimi orkestri, med drugimi z Berlinsko in Hamburško filharmonijo. Najnovejši angažma ga je pripeljal v Slovenijo, kjer se bo na odru SNG Opera in balet Ljubljana tukajšnjemu občinstvu prvič predstavil v vlogi Dunoisa v operi Petra Iljiča Čajkovskega Devica Orleanska. Jiří Rajniš se posveča tudi pedagoški dejavnosti kot profesor na Mednarodnem konservatoriju v Pragi. Poučuje tudi interpretacijo klasične in pop glasbe.